多组分金属-有机结构（MOFs）的特征之一是微调其活性中心可完成产品选择性。虽然最近该方向的研讨添加，但在相同的拓扑结构下取得具有准确定制的氧化复原中心的双金属MOFs的中空结构依然具有挑战性。

  湖南大学方煜、福建师范大学张亮亮和美国德克萨斯农工大学周宏才提出了一种名为“簇不稳定化”的工程战略，制备了具有中空结构和可调活性中心的分级多孔MOFs复合资料。经过用铈（Ce）部分替代UiO-66六核团簇中的锆（Zr），形成了不均匀散布的蛋黄-壳结构（YSS）。经过对YSS前驱体的酸处理或退火，能够别离取得单壳中空结构（SSHS）或双壳中空结构（DSHS）。SSHS和DSHS中的活性中心在物质、价态和空间方位上不同。具有不一样活性中心和微环境的YSS、SSHS和DSHS在串联反应和光反应中表现出可调的催化活性、反向选择性和高稳定性。相关作业以“Yolk-Shell and Hollow Zr/Ce-UiO-66 for Manipulating Selectivity in Tandem Reactions and Photoreactions”为题宣布在世界闻名期刊Journal of the American Chemical Society上。

  关键1.作者报导了一种“簇不稳定化”战略，以Ce6-UiO-66为蛋黄，Zr6-UiO-6为壳构建蛋黄-壳结构（YSS），然后经过酸或热处理制备单层中空结构（SSHS）或双层中空结构（DSHS）。由于Ce6-和Zr6-UiO-66的成核动力学不同，Ce元素首要坐落蛋黄处，Zr元素作为生成YSS的壳层。

  关键2.研讨之后发现，在YSS中Ce：Zr的份额得到了微调。经过在温文的条件下用酸处理YSS，取得了Ce/Zr比大起伏的下降和CeIV百分比下降的SSHS，标明有用地去除了Ce6团簇。退火后，YSS转化为具有共同Ce/Zr比率但CeIV百分比添加的DSHS，标明Ce和Zr阳离子之间的有用电荷转移。

  关键3.YSS和SSHS在串联催化中表现出不同的产品选择性，由于SSHS中较低的CeIV含量将仅发生胺产品。另一方面，YSS和DSHS在光催化中表现出相反的产品选择性，这可归因于在供给环己醇作为仅有产品的DSHS中CeIV-O-CeIII的量更高。

  该作业证明了一种简单明了的办法来制备分级非均相MOFs结构，该办法不只提醒了双金属MOFs纳米颗粒中元素的不均匀散布，并且还将活性位点规划在相同的拓扑结构下用于选择性催化使用。

  图1.“簇不稳定化办法”的阐明，包含一锅组成YSS，然后制备SSHS（酸处理）和DSHS（热处理）。

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